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Die Serie lief ab 1966 beim Fernsehsender NBC. Captain Kirk's Crew erkundet im Jahr 2200 ferne Welten und Zivilisationen. Dabei geraten sie immer wieder in brenzlige Situationen, die es auf kreative Weise zu lösen gilt. Die für ihre Zeit progressive Serie behandelte außerdem stets indirekt Themen wie Rassismus und Sexismus.
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Vieles, was die Serie und insbesondere die Figur des Mr. Spock so besonders machte, kam von Nimoy selbst. Beispielsweise erfand er den berühmten Vulkanier-Gruß und den Nacken-Betäubungsgriff. Nimoy wurde im Laufe der Serie dreimal für einen Emmy als bester Nebendarsteller nominiert.
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Im Zuge der Serie veröffentlichte Nimoy auch seinen ersten musikalischen Ausflug namens "Mr. Spock's Music From Outer Space" (1967). Es sollten noch vier weitere Alben folgen.